Mesoscopic charge-density-wave wires

Abstract

Samenvatting

Ladingsdichtheidsgolven (in het Engels: charge-density waves, afgekort tot CDWs)
treden op in sommige metalen met een ketenvormige kristalstructuur. Zulke
geleiders ondergaan bij afkoeling een faseovergang naar een nieuwe collectieve
toestand, waarbij de elektronen niet langer homogeen verdeeld zijn. De elektro-
nendichtheid krijgt een sinusvormige afhankelijkheid van positie en het kristal-
rooster raakt enigszins verstoord. Deze CDW toestand kan gezien worden als een
gecondenseerde toestand van elektron-gat paren, net zoals supergeleiding ontstaat
door de vorming van Cooper paren.
CDW geleiders vertonen opmerkelijke elektrische eigenschappen, doordat de
ladingsdichtheidsgolven kunnen gaan bewegen als een voldoende groot elektrisch
veld wordt aangelegd. Het collectief van CDW elektronen komt dan los van de
onzuiverheden in het materiaal en beweegt langs de ketens in de kristalstructuur.
Hierdoor onstaan niet-lineaire stroom-spanningskarakteristieken. Dit schuiven
van CDWs is sinds eind jaren '70 uitgebreid onderzocht in organische en anor-
ganische materialen. Het accent heeft daarbij gelegen op de eigenschappen van
macroscopische kristallen.
Mesoscopische fysica omvat de studie van systemen met afmetingen tussen
ongeveer 10 nm en 10 _m. Het golfkarakter van elektronen kan in zulke syste-
men naar voren komen, doordat de fase-coherentielengte van de elektronen van
dezelfde ordegrootte is als de afmetingen van het systeem. Een bekend voorbeeld
van een mesoscopisch verschijnsel is het Aharonov-Bohm e_ect. Als een mag-
netische ux wordt aangelegd door een metalen ring met een diameter van 1 _m,
blijkt de geleiding door de ring te oscilleren als functie van de ux. Deze oscillatie
wordt veroorzaakt doordat de elektrongolven in de twee takken van de ring met
elkaar interfereren.
De laatste jaren is de vraag gerezen hoe CDWs zich gedragen in structuren
met mesoscopische afmetingen. Rontgenanalyse heeft aangetoond dat de fase van
een CDW coherent kan zijn over een afstand van verscheidene micrometers. In
systemen met een afmeting kleiner dan deze fase-coherentielengte kunnen CDWs
coherent schuiven, waardoor nieuwe, mesoscopische verschijnselen verwacht wor-
den. Theoretisch onderzoek heeft al geleid tot opmerkelijke voorspellingen. Zo
zou, onder bepaalde voorwaarden, een CDW zonder energiedissipatie kunnen
schuiven door een CDW-metaal-CDW verbinding. Dit CDW analogon van de
supergeleidende Josephson junctie is nog niet experimenteel bestudeerd, omdat
er tot voor kort geen technologie voorhanden was om CDW systemen met meso-
scopische afmetingen te maken.

In dit proefschrift worden twee manieren beschreven om zulke kleine CDW
systemen daadwerkelijk te realiseren. In beide gevallen betreft het eindresultaat
lijntjes van CDWmateriaal met een breedte van ongeveer 1 _m. Aan de uiteinden
van het lijntje kan stroom geinjecteerd worden, en op het lijntje worden kleine
metalen contacten aangebracht om de spanning te meten. Door middel van elek-
trische transportmetingen zijn de eigenschappen van de gefabriceerde structuren
onderzocht.
In hoofdstuk 2 wordt de groei en analyse van dunne lagen van de CDW
geleider Rb0:30MoO3 (blauw brons) behandeld. Er is gebruik gemaakt van een
opstelling waarbij in een vacuumkamer met een gepulste laser een geperste pil
van blauw-brons materiaal wordt beschoten. Materiaal wordt uit deze pil ver-
wijderd en gedeponeerd op een tegenoverliggend substraat. Bij een juiste keuze
van de groeicondities, zoals substraat-temperatuur en zuurstofdruk, kan dan een
Rb0:30MoO3 laag gevormd worden. De lagen bestaan uit kristallijne korrels met
een maximale grootte van enkele micrometers. Uit rontgenanalyse van de lagen
blijkt dat de korrels altijd zodanig georienteerd zijn dat de CDW ketens parallel
liggen aan het vlak van het substraat. Op SrTiO3 substraten kunnen de korrels
ook in het vlak georienteerd worden. Op SrTiO3(100) liggen de CDW ketens
parallel aan de roostervectoren van het oppervlakterooster van het substraat.
In de dunne lagen kan een patroon worden aangebracht door middel van
lithogra_sche technieken. Het proces dat hiervoor ontwikkeld is, wordt beschreven
in hoofdstuk 3 en werkt volgens het volgende principe. Een fotogevoelige lak
wordt aangebracht op een laag blauw brons. Deze lak wordt vervolgens met
UV-licht belicht door een doorzichtige maskerplaat waarop in zwart het gewenste
patroon is aangebracht. Na ontwikkelen is alleen nog die lak aanwezig die niet
belicht is. Vervolgens wordt de Rb0:30MoO3 laag gedurende ongeveer een uur
geetst met argon-ionen, waarbij het patroon in de laag beschermd wordt door de
resterende lak. Na etsen en verwijderen van de lak is een structuur ontstaan in de
laag. Met dit proces bleek het mogelijk om lijntjes blauw brons te maken met een
breedte van 1 _m. In een tweede lithogra_sche stap worden metalen contacten
gede_nieerd op de structuren. Hiervoor is, naast optische technieken, ook gebruik
gemaakt van elektronenbundellithogra_e, waardoor contactafstanden tot 100 nm
gerealiseerd konden worden.
De elektrische transporteigenschappen van Rb0:30MoO3 lijntjes worden be-
sproken in hoofdstuk 4. Door middel van het meten van de weerstand bij
kamertemperatuur zijn die lijntjes geselecteerd waarvoor de CDW ketens in de
richting van het lijntje liggen. Bij afkoelen gaat de weerstand beneden 182 K
sterk omhoog, in overeenstemming met de verwachte overgang naar de CDW
toestand. Het schuiven van de CDWs hebben we bestudeerd door middel van het

meten van stroom-spanningskarakteristieken. Het elektrisch veld, benodigd om
de CDWs te laten schuiven, blijkt twee tot drie ordes van grootte hoger te zijn dan
voor kristallen. Zulke hoge drempelvelden kunnen mogelijk worden verklaard uit
de ruwheid van de lagen blauw brons en uit de aanwezigheid van onzuiverheden
in de lijntjes. Beneden ongeveer 50 K veranderen de elektrische eigenschappen
van de lijntjes. Deze verandering kunnen we verklaren door aan te nemen dat
er een overgang plaats vindt naar een ander transportmechanisme, waarbij ook
CDW deformaties aan de geleiding kunnen bijdragen.
De systemen in hoofdstuk 5 en 6 zijn smalle lijntjes, die geetst zijn in NbSe3
kristallen. De dunne kristallen (dikte ongeveer 300 nm) worden op een substraat
geplakt en vervolgens wordt met een lithogra_sch proces een etsmasker op het
kristal gede_nieerd. Het etsen van NbSe3 gebeurt met behulp van een reactief
SF6 plasma. Met deze technologie blijkt het mogelijk om lijntjes te maken met
een breedte van 0.5 _m. Elektrische transportmetingen aan de lijntjes laten zien
dat de zuiverheid van het NbSe3 niet aangetast wordt door het uitgebreide fabri-
cageproces. De fabricage en elektrische karakterisatie van smalle NbSe3 lijntjes
staat beschreven in hoofdstuk 5.
Hoofdstuk 6 richt zich op _e_en speci_ek aspect van schuivende CDWs, namelijk
het mechanisme van de stroomconversie. Nabij het stroomcontact van een CDW
geleider moet een proces bestaan om vrije elektronen uit het metalen contact te
transformeren naar de collectieve CDW toestand en vice versa. Metingen aan
enkele kristallen hebben laten zien dat deze conversie gepaard gaat met een ex-
tra voltage, dat voor grote systemen onafhankelijk is van de afstand tussen de
stroomcontacten. Wij hebben metingen gedaan voor zeer korte afstanden in een
lithogra_sch gemaakt NbSe3 lijntje. Hieruit blijkt dat het voltage, benodigd voor
stroomconversie, signi_cant kleiner wordt als de afstand tussen de stroomcon-
tacten minder is dan ongeveer 3 _m. Dit mesoscopisch e_ect kan niet verklaard
worden met bestaande modellen. Wij geven een kwalitatieve interpretatie, waar-
bij de elastische spanning in de CDW drastisch kan veranderen ten gevolge van
het toevoegen of verwijderen van _e_en enkel CDW gol_ront.