Nanoparticle (NP) aggregation plays a crucial role in NP synthesis, which is increasingly relevant due to the favourable surface-to-volume properties of NPs. In molten salt reactors (MSRs), insoluble solid fission products (SFPs) form metallic nanoparticles that can aggregate and deposit on internal reactor components, reducing heat-transfer performance and complicating maintenance. Although the classical DLVO theory describes the aggregation kinetics, its predictive use is limited by the large number of system-specific parameters involved. Moreover, literature indicates that aggregation behaviour is typically examined qualitatively and on a case-by-case basis, lacking a general theory to relate different systems.

This thesis presents the development of a novel general non-dimensional framework that is based on DLVO theory. The framework reduces the DLVO potential parameters to two key coefficients, representing the relative strength and relative interaction of the electric double layer (EDL). Their combination uniquely defines the shape of the potential and enables classification of aggregation regimes: rapid aggregation, barrier-limited aggregation, or stable dispersion. The framework is applied to both sphere–sphere and sphere–plate geometries to capture bulk aggregation and sedimentation.

The framework is implemented and used in coarse grained (CG) molecular dynamics (MD) simulations to establish a first quantitative relation between the two key coefficients and aggregation kinetics. NPs are represented as spherical particles interacting through the dimensionless DLVO potential and the molten salt medium modelled using neutral beads interacting through a Lennard-Jones (LJ) potential. A parameter sweep across the non-dimensional coefficients quantifies the aggregation time and final cluster size with statistical certainty. The results demonstrate that the dimensionless coefficients are able to predict the aggregation behaviour. For MSR conditions, the coefficients place the system deep into the primary-minimum aggregation regime, indicating that metallic NPs will aggregate regardless of surface charge.

The developed framework allows for a first prediction on aggregation behaviour. Future research should focus on refining the CG simulation model, extending it to three dimensions and validating the results with experimental measurements. Additional insight is acquired by exploring concentration-dependent aggregation and extending the sphere-sphere framework beyond the near-field approximation. ... Read more

In dit verslag is een eolisch sedimenttransport model geformuleerd en het model van De Vries geïmplementeerd en geanalyseerd. Na de afleiding van de eendimensionale advectie-diffusievergelijking vanuit de driedimensionale continuïteitsvergelijking is eerst het model van De Vries zonder diffusie onderzocht. In het model kan er onderscheid gemaakt worden tussen 3 verschillende situaties: Geen (toevoer van) sediment, Sediment-gelimiteerd en Erosie-gelimiteerd. In elke situatie zijn voor lange tijd\-schalen de toestanden van het model afgeleid vanuit de advectievergelijking. In de resultaten kwam naar boven dat de theoretische toestanden sterk overeenkwamen met de toestanden in de numerieke simulatie. Verder is het effect van numerieke diffusie van het model van De Vries geconstateerd en de grootte van dit effect afgeleid. Om het effect van numerieke diffusie te verminderen is diffusie in het model geïntroduceerd samen met het Lax-Wendroff numerieke schema. Dit schema gebruikt de gewogen upwind methode samen met de gewogen centrale Euler methode om de nauwkeurigheid van het model te verbeteren. In de resultaten is aangetoond dat numerieke diffusie kan worden gecompenseerd door het juist kiezen van dit gewicht. Uit een stabiliteitsanalyse blijkt dat de Lax-Wendorff methode een betere stabiliteitcriterium heeft dan de upwind methode. Hierdoor kan een grotere tijdstap gekozen in een numerieke simulatie. De maximale tijdstap is getest door het model te runnen met verschillende tijdstappen rondom het theoretische maximum. Uit de resultaten bleek dat het model op tijdstap die een fractie kleiner was dan de theoretische maximale tijdstap, stabiele oplossingen simuleerde. Zodra de tijdstap de maximale waarde behaalde werden de oplossingen instabiel. Door het toevoegen van diffusie aan het model is een extra voorgeschreven randvoorwaarde nodig. Door implementatie van verschillende randvoorwaarden aan het einde van het domein is gebleken dat de randvoorwaarde 'extrapoleren tweede orde' het best is. De dimensie-analyse van de advectie-diffusievergelijking wijst uit de eolischsedimenttransport gedomineerd wordt door advectief transport en het effect van diffusie verwaarloosd mag worden. ... Read more